W 1263 r. książę Mendog zginął z rąk spiskowców Dowmunta i Tranyaty. Jego miejsce zajął Treniota, ale nie było mu dane długo być księciem Księstwa Litewskiego, sam stał się ofiarą spisku, został zabity przez sługi Mendoga w 1264 r., mszcząc się w ten sposób na swoim księciu. Księstwo przypadło prawowitemu spadkobiercy, synowi Mendoga, Wojsiełkowi.
Pomimo krótkiego okresu panowania w latach 1264-1267, syn kontynuował dzieło ojca i był w stanie przyłączyć nowe terytoria do księstwa, takie jak Nalszan, Pińsk, Połock i Witebsk.
Po Wojsiełku znaczący wkład w rozwój wniósł wielki książę litewski Giedymin. Został księciem około 1316 roku, a jego panowanie trwało 25 lat. W ciągu 25 lat rządzenia księstwem Giedymin znacznie rozszerzył granice Litwy na wschód i południe, co było w dużej mierze pokojowe i dobrowolne, ułatwione zarówno przez więzi kulturowe i gospodarcze, jak i zagrożenie ze strony wrogich sąsiadów.
Książę Giedymin pozostawił swoim spadkobiercom nową stolicę - Wilno, którą przeniósł z Nowogródka z powodu ciągłych najazdów wojsk galicyjsko-wołoskich i tatarskich. Znacząco powiększył również terytorium, które rozciągało się od Dniepru na wschodzie do Bugu na zachodzie i od Pskowa na północy do granic Księstwa Wołyńskiego i Kijowskiego na południu.
Bracia Olgierd i Kiejstut byli kolejnymi, którym udało się rozszerzyć terytoria księstwa. Pomimo faktu, że rządzili we dwójkę, udało im się zachować integralność państwa i nie kłócić się ze sobą, rozpoczynając wojnę o władzę.
Podzieliwszy sfery polityki zagranicznej i militarnej zgodnie z położeniem swoich posiadłości, Kiejstut stawił czoła zakonom krzyżackim i inflanckim, Polakom i Węgrom, podczas gdy Olgierd zajął się wschodnimi i południowo-wschodnimi sąsiednimi księstwami. I to właśnie książę Olgierd wniósł wielki wkład w dalszą ekspansję i wzmocnienie Wielkiego Księstwa Litewskiego.
Znacząca ekspansja nastąpiła po bitwie nad Błękitnymi Wodami, w pobliżu małej rzeki w południowej części Zagłębia Donieckiego (obecnie rzeka Sinyukha, lewy dopływ południowego Bugu) około 1361-1362 r. Olgierd zadał Tatarom miażdżącą klęskę w tej bitwie, po której, opuszczając Kijów i inne ziemie ukraińskie, Tatarzy wyjechali na Krym. Rezultatem zwycięstwa nad rzeką Sinicą było przyłączenie do Wielkiego Księstwa Litewskiego Wołynia, Podola, Kijowszczyzny, a także miast Bragin i Mozyrz.
Dzięki zasługom i staraniom Wojsiełki, Giedymina i Olgierda, pod koniec XIV wieku Wielkie Księstwo Litewskie stało się dużym i potężnym państwem, które mogło poważnie wpływać na wydarzenia polityczne i militarne w Europie Wschodniej.